二维非对称超薄膜构建及其仿生应用取得进展,

时间:2019-11-08 18:53来源:皇家赌场登录网址
二维非对称薄膜材料因其独特的物理/化学性质,在柔性传感、能源存储与转换、仿生驱动器等领域具有巨大的应用价值,近年来受到越来越广泛的关注和研究。为实现二维Janus薄膜材料

二维非对称薄膜材料因其独特的物理/化学性质,在柔性传感、能源存储与转换、仿生驱动器等领域具有巨大的应用价值,近年来受到越来越广泛的关注和研究。为实现二维Janus薄膜材料在特定领域的应用,功能单元的选择、界面集成和功能协同极为关键。

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柔性电子材料因其可应用于如柔性电路、柔性显示器、柔性太阳能电池、电子纸、触摸屏、植入式医疗设备以及具有皮肤感应功能的机器人系统等之中,受到了人们的广泛关注。碳纳米管,由于其独特的性质,例如高的本征载流子迁移率、导电性、机械柔韧性以及在低成本生产方面的潜力,是柔性电子器件的理想候选者。虽然由单个碳纳米管组成的器件被认为是实现某些应用的一种选择,但由于难以将单个碳纳米管放置在所需的位置,以及碳纳米管的电性能随其手性和直径的不同而变化,因此在商业化应用上存在着巨大的挑战。另一方面,基于薄膜的CNTs设备的电性能因平均化而相对统一,提供了一条实用的商业化途径。因此,开发一种简单、高效、廉价且可靠的制备二维CNTs薄膜的方法以及将其简单、有效地与弹性高分子相复合,制备柔性的可穿戴传感器,对于推动其商业化应用具有重要的现实意义。针对上述需求,中国科学院宁波材料技术与工程研究所研究员陈涛课题组开展了一系列研究。

碳纳米材料(碳纳米管、石墨烯等)因其优越的物理、化学以及电学性能,被认为是一种理想的导电、导热功能单元材料。而高分子材料则具有碳材料所不具备的可拉伸性、化学功能性、刺激响应性等性质。因此如何将二者进行有效的界面结合,并实现其功能协同性应用具有重要意义。

4月28人,记者了解到,中国科学院宁波材料技术与工程研究所陈涛研究员团队开展了一系列工作。为实现碳纳米材料的可控、高效组装,科研人员发展了一种水-空界面毛细力诱导挤压的方法,构建了大面积、可任意转移的碳纳米管薄膜。进一步研究人员发现,所获得碳纳米管薄膜在经过后续的可控陈化组装后,可在水-空界面实现非对称的亲疏水性。这种具有非对称亲疏水性的碳纳米管薄膜可作为一种重要的活性功能平台进行后续的界面非对称复合,实现柔性可拉伸的传感器件。

研究人员利用Marangoni力效应通过类Langmuir-Blodgett法将分散在乙醇中的碳材料分散体滴入到水表面,发展了一种在水/空气界面快速形成大面积二维CNTs薄膜的方法。该方法相较于当前制备CNTs薄膜的方法(化学气相沉积、基于悬浮液沉积、浸涂、旋涂、喷涂、抽滤、逐层组装和Langmuir-Blodgett法)更加简单、高效,无需昂贵的仪器即能制备均匀的大面积薄膜。在界面上形成的CNTs薄膜具有厚度,透射率和导电率可调,且允许进一步转移到其他基板或界面进行进一步修饰与功能化 (Chem. Mater., 2016, 28, 7125; J. Mater. Chem. C, 2016, 4, 9750,授权专利号:ZL201510466050.3)。

为此,中国科学院宁波材料技术与工程研究所研究员陈涛团队开展了一系列工作。为实现碳纳米材料的可控、高效组装,科研人员发展了一种水-空界面毛细力诱导挤压的方法,构建了大面积、可任意转移的碳纳米管薄膜(Chem. Mater., 2016, 28, 7125)。进一步研究人员发现,所获得碳纳米管薄膜在经过后续的可控陈化组装后,可在水-空界面实现非对称的亲疏水性(Chem. Commun., 2018, 54, 12804)。这种具有非对称亲疏水性的碳纳米管薄膜可作为一种重要的活性功能平台进行后续的界面非对称复合,实现柔性可拉伸的传感器件(Adv. Mater. Interfaces 2016, 3, 1600170; J. Mater. Chem. C, 2018, 6, 6666)。

二维非对称薄膜材料因其独特的物理/化学性质,在柔性传感、能源存储与转换、仿生驱动器等领域具有巨大的应用价值,近年来受到了越来越广泛的关注和研究。为实现二维Janus薄膜材料在特定领域的应用,功能单元的选择、界面集成和功能协同极为关键。

进一步,研究人员发现上述CNTs薄膜经过一段时间的陈化,CNTs上携带的亲水性基团将诱导其自组装形成具有不对称润湿性的薄膜,再经过进一步的水/油界面原位不对称修饰可构筑二维非对称Janus薄膜。由于其高度的可设计性,可以实现不同功能性分子的非对称构筑,此法为Janus材料的制备提供了一种新的制备方法和研究思路,将会有助于拓宽Janus膜材料的应用领域(Chem. Commun., 2018, 54, 12804)。

基于上述研究,最近,研究人员以水-空界面陈化组装所得到的碳纳米管进行原位的聚二甲基硅氧烷弹性体的非对称界面可控集成,获得了超薄、可拉伸、自粘附、自适性的Janus导电复合薄膜。通过调控导电单元和弹性单元的相对组成,可有效实现厚度、粘附性、导电性的有效调控。所得到的Janus超薄膜可沿着皮肤纹路紧密贴附,其可作为表皮电子器件,实现对人体肢体运动、生理脉搏信号的实时高灵敏检测。还可作为自粘附的非支撑器件,对外界的非接触性信号,如气流抖动、微弱气压变化、空气振动等实现高效探测。此外,所制备的Janus超薄膜具有良好的气动驱动的性质,可在微小的气压下实现可控驱动行为。基于这些优异的性质,研究人员构建了一种仿青蛙鸣囊的自传感驱动器,能在气动驱动下进行可控的驱动,驱动的过程中对碳管的拉伸会转化为电信号进行输出,在智能仿生皮肤领域具有潜在应用价值(ACS Nano, 2019, DOI:10.1021/acsnano.8b09600)。

碳纳米材料因其优越的物理、化学以及电学性能,被认为是一种理想的导电、导热功能单元材料。而高分子材料则具有碳材料所不具备的可拉伸性、化学功能性、刺激响应性等性质。因此如何将二者进行有效的界面结合,并实现其功能协同性应用具有重要意义。

基于二维CNTs薄膜的可转移特性,研究人员将其转移至聚二甲基硅氧烷薄膜表面,进一步构建了一种可穿戴应变传感器。该传感器可以通过控制转移CNTs薄膜的次数来精确控制其厚度,以调整在拉伸过程中CNTs/PDMS复合材料网络裂纹连接的分离岛的间隙、岛和桥的形成。这种网络裂纹状结构赋予了该应变传感器高的灵敏度系数、宽检测范围,低的应变检测极限和优异的稳定性。可同时适用于微小应变和大应变检测,包括动脉脉搏的振动、音乐振动和关节弯曲等(J. Mater. Chem. C, 2018, 6, 5140)。

以上工作得到国家自然科学基金、中科院前沿科学重点研究项目(QYZDB-SSW-SLH036)、中科院国际合作重点项目(174433KYSB20170061)的资助。

为有效去除油污中的有害污染物,研究人员将高密度负载金纳米颗粒的复合微球与碳纳米管薄膜相结合,构建了一种表面水下超疏油、下层具有催化功能的多级复合薄膜。不仅可以高效快速分离油水乳液,而且水相流经下层的弯曲孔道时,与孔道内壁的金纳米粒子充分接触,水中有机污染物能被快速催化分解,从而同时实现油水乳液分离和催化分解水中的有机污染物,处理通量达到3500多功能性二维非对称油水分离膜方面取得进展,催化效率最高可达92.6%。

可穿戴电子产品因其在智能人机界面、可穿戴人体健康监测仪和模仿生物器官中的潜在应用而引起广泛关注。然而,大面积、低成本制备自粘性和易于转移的柔性超薄膜仍然具有很大的挑战性。研究人员通过直接在水/空界面处制备的CNTs薄膜表面喷洒热塑性弹性高分子溶液,待溶剂挥发完全后,即在水/空界面处形成了CNTs/TPE非对称二维Janus杂化膜,构建了一种超薄、自支撑和自粘附性的柔性传感器。该传感器可以直接附着在人体皮肤表面用于实时人体生理行为检测。此外,还可用于有效检测微小气流变化甚至声音传播过程中引起的扰动。该非对称弹性体二维复合薄膜在可穿戴柔性电子皮肤和人工耳膜方面具有潜在的应用价值(J. Mater. Chem. C, 2018, 6, 6666)。

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近期,为了处理油污废水中的金属离子,从中选择性回收再利用废弃的贵金属离子,研究人员合成了一种新型含有酰肼基团的亲水性高分子,并将其共价接枝在碳纳米管表面,制备出具有超亲水/水下超疏油表面的多功能碳纳米管复合薄膜。

以上工作得到国家自然科学基金、中科院前沿科学重点研究项目(QYZDB-SSW-SLH036)、中科院国际合作重点项目(174433KYSB20170061)的资助以及中科院青年创新促进会的支持。

图:非对称界面复合构筑Janus超薄膜

通过系统研究碳管表面高分子的结构、官能团含量、薄膜微观结构等,协同利用聚酰肼高分子刷的亲水性、选择还原性以及碳管薄膜的微孔结构,不仅可以有效分离表面活性剂稳定的油水乳液,同时还可以直接从油水乳液中选择性回收贵金属离子,并将其还原成纳米粒子原位负载于碳管表面。回收形成小粒径的贵金属纳米粒子具有良好的催化功能,进一步用于催化分解水中的有机污染物,从而达到“以污治污”、综合治理油污废水的目的。

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基于上述研究,最近,研究人员以水-空界面陈化组装所得到的碳纳米管进行原位的聚二甲基硅氧烷弹性体的非对称界面可控集成,获得了超薄、可拉伸、自粘附、自适性的Janus导电复合薄膜。通过调控导电单元和弹性单元的相对组成,可有效实现厚度、粘附性、导电性的有效调控。所得到的Janus超薄膜可沿着皮肤纹路紧密贴附,其可作为表皮电子器件,实现对人体肢体运动、生理脉搏信号的实时高灵敏检测。还可作为自粘附的非支撑器件,对外界的非接触性信号,如气流抖动、微弱气压变化、空气振动等实现高效探测。此外,所制备的Janus超薄膜具有良好的气动驱动的性质,可在微小的气压下实现可控驱动行为。基于这些优异的性质,研究人员构建了一种仿青蛙鸣囊的自传感驱动器,能在气动驱动下进行可控的驱动,驱动的过程中对碳管的拉伸会转化为电信号进行输出,在智能仿生皮肤领域具有潜在应用价值。

图1 水/空界面制备大面积CNT薄膜的示意图

以上工作得到了国家自然科学基金、中科院前沿科学重点研究项目、中科院国际合作重点项目的资助。

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图1 非对称界面复合构筑超薄膜Janus超薄膜

图2 2D CNT薄膜的自组装和原位不对称修饰示意图

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图3 网络裂纹状可穿戴应变传感器

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图4 水/空界面制备大面积自粘附、自支撑柔性电子皮肤

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